Nacque il 3 luglio 1907 in un villaggio presso Fagaras nella Romania centrale.
Tra il 1926 ed il 1932 studiò alla Facoltà di Lettere e Filosofia dell'Università di Bucarest. Dal 1932 iniziò a lavorare come insegnante. Entrò a far parte della "Guardia di Ferro" nell'ottobre del 1927 divenendo responsabile dell'area del Banato.
Dopo l'uccisione del comandante della "Guardia di Ferro" nel novembre 1938 si rifugiò dapprima in Jugoslavia e poi in Germania per sottrarsi alla cattura.
Nel 1940, quando re Carol II chiamò al potere Ion Antonescu, Sima poté rientrare in Romania entrando come vicepremier nel governo. In questo nuovo ruolo Sima si dedicò da subito a due compiti principali: vendicarsi degli avversari politici e terrorizzare gli Ebrei romeni.
Questo atteggiamento degno più di un bandito che di un politico fece entrare Sima in urto con Antonescu. Sima intendeva spogliare gli Ebrei delle loro proprietà in modo accelerato senza alcun riguardo per le ripercussioni sulla economia. Antonescu al contrario sapeva perfettamente che la struttura economica romena era troppo fragile per poter fare a meno degli Ebrei.
Non si scontravano una ideologia antiebraica ed una filoebraica: sia Sima che Antonescu non tenevano in alcuna considerazione la vita degli Ebrei, si trattava di una questione di metodo.

Gli omicidi politici e la creazione di una polizia parallela composta dagli uomini di Sima destabilizzarono il Paese.
Antonescu sapeva bene che in un clima di caos istituzionale non era possibile governare la Romania. Sima e i suoi tuttavia pensarono di poter godere l'inconzionato appoggio nazista e tentarono di impadronirsi del potere con un colpo di Stato. Il 20 gennaio 1940 Horia Sima guidò i suoi in una rivolta. Antonescu, che aveva già un accordo con le forze armate romene e con Hitler, in tre giorni soffocò il velleitario tentativo di Sima e delle "Guardie di Ferro". Sima e i suoi durante la rivolta trovarono il tempo di devastare il quartiere ebraico di Bucarest uccidendo in un pogrom numerosi Ebrei.
Sima - con il tacito accordo di Antonescu - riuscì a trovare rifugio in Germania dove venne arrestato e rinchiuso in un campo speciale destinato ai membri della "Guardia di Ferro".
Intanto, in Romania, veniva processato e condannato a morte in contumacia. Nel 1942 Sima riuscì a scappare e a raggiungere l'Italia, ma qui, nuovamente arrestato venne riconsegnato ai tedeschi.
Da parte loro i nazisti non avevano alcuna intenzione di eliminarlo: da vivo rappresnteva sempre una minaccia da usare contro Antonescu. Quando la Romania si arrese agli Alleati dichiarando guerra alla Germania, Horia Sima venne liberato e formò un governo in esilio a Vienna.
Al termine della guerra fu nuovamente condannato a morte ma riuscì a trovare rifugio in Spagna dove morì nel 1993.

Nella sua parabola politica Sima oltre a dimostrare di essere un assassino manifestò un dilettantismo sconcertante.
Secondo uno storico dei movimenti fascisti europei il movimento che guidò era anche dal punto di vista organizzativo un pallido ricordo rispetto a quello di Codreanu: una accozzaglia di indisciplinati e violenti incapaci di immaginare per se stessi un ruolo politico reale e per la società romena un futuro reale che non fosse soltanto frutto di retorica combattentistica.
Persino il padre di Codreanu in polemica con Sima, costituì un movimento in opposizione alle "Guardie di Ferro".
Sima, incapace di eleaborare un progetto politico coerente fu soltanto uno strumento nelle mani prima di re Carol, poi di Antonescu e infine di Hitler.